la mayoría de: sólo debe usarse con un sustantivo en plural (p.ej. las personas) o un nombre colectivo (p.ej. la gente, la población).
la mayor parte de: puede usarse con sustantivos en singular (p.ej. la tarta) o no contables (p.ej. el dinero, la comida), y también con sustantivos en plural o un nombre colectivo, aunque se suele preferir la mayoría de en estos casos.

-La mayoría (mayor parte) de la gente quiere ayudar — Most people want to help

-La mayoría/mayor parte de los accidentes se produce(n) por la noche — Most accidents occur at night [Véase Concordancia en construcciones partitivas]

-La mayoría/mayor parte de las quejas son absurdas — Most of the complaints are ridiculous [Con 'la mayor parte' se perciben las quejas más como un todo, mientras que, con 'la mayoría' se perciben más como unidades separadas]

-La mayor parte (mayoría) del dinero/día/tiempo — Most of the money/day/time

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